Photon induced inner-shell excitation processes of nitrous oxide probed by angle resolved fluorescence and Auger-Electron spectrometry

Knie, André

kassel university press, ISBN: 978-3-86219-458-2, 2013, 178 Seiten

URN: urn:nbn:de:0002-34597

Zugl.: Kassel, Univ., Diss. 2012

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Inhalt: Distickstoffmonoxid (NNO) ist ein asymmetrisches lineares dreiatomiges Molekül. Die große Elektronegativität des Sauerstoffs bewirkt eine chemische Verschiebung der Orbitale des zentralen Stickstoffatoms. Dies resultiert in einer Verschiebung der Innerschalenniveaus um etwa 4 eV verglichen mit denen des terminalen Stickstoffatoms. Durch diese Verschiebung überlappen Resonanzen der terminalen und zentralen Stickstoff 1s Elektronen energetisch. Dies könnte zu quantenmechanischen Interferenzen von elektronischen Zuständen mit unterschiedlich lokalisierten Kernelektronenlöchern führen.

Das Hauptziel der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Relaxationswegen des NNO nach Anregung von verschieden lokalisierten Innerschalenelektronen. Verschiedene Zwischenziele wurden dafür erreicht und beschrieben.

i) Eine Apparatur für elektronenstoßinduzierte Fluoreszenzspektroskopie (EIFS) für die Kalibrierung von Spektrometer-Detektor-Kombinationen wurde aufgebaut. Für zwei Wellenlängenbereiche (40 -120 nm (EUV) und 160 - 320 nm (UV)) wurden Kalibrierungsspektren aufgezeichnet und ausgewertet. Das EIFS-Spektrum von NNO wurde zum Vergleich mit sychrotronstrahlungs-photoneninduzierten Fluoreszenzspektrometrie (PIFS) Spektren aufgezeichnet.

ii) Die Innerschalenanregung von NNO wurde untersucht. Dafür wurden relative Absorptionswirkungsquerschnitte, Ionisationsausbeuten und Fluoreszenzanregungsfunktionen für verschiedene Wellenlängenbereiche über einen Anregungsenergiebereich von 399 bis 410 eV bestimmt. Dabei wurde erkannt, dass die Fragmentation von NNO abhängig vom Ort der Anregung ist. Die Fragmentation ist wahrscheinlicher, wenn das 1s Elektron des zentralen Stickstoffatoms in die pi* Resonanz angeregt wurde, als wenn die gleiche Resonanz des terminalen Stickstoffatoms angeregt wurde. Das Fluoreszenzspektrum von NNO nach Innerschalenanregung wurde in einem Wellenlängenbereich von 170 - 600 nm aufgezeichnet. Es konnte gezeigt werden, dass die Fluoreszenz von einfach geladenen Fragmentmolekülen im UV (170 - 300 nm) auftritt, wie es vorhergesagt wurde. Die Fluoreszenz von verschiedenen vibronischen Übergängen wurde in Abhängigkeit der Anregungsenergie aufgezeichnet und es konnte keine Verstärkung von Knickschwingungen gefunden werden. Die winkelaufgelöste Fluoreszenz von verschiedenen Vibrationsmoden des A-X Übergangs des NNO+ wurde bei verschiedenen Anregungsenergien untersucht und stimmt generell mit Rechnungen überein.

iii) Die Winkelanisotropie von verschiedenen Auger-Zerfallskanälen wurde in Abhängigkeit der Anregungsenergie aufgezeichnet. Hierbei weisen Unterschiede zu den gerechneten Kurven, die keinerlei Interferenzeffekte berücksichtigen, auf eine Interferenz von elektronischen Zuständen mit unterschiedlich lokalisierten Elektronenlöchern auf.

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